问题已解决！下面写解决思路，可供大家参考。
声明：数据无价，谨慎操作，在进行所有操作前必须对数据进行备份，请确保你知道你将要执行的指令是什么意思，对于发生的任何错误本人不负任何责任（叠个甲）
首先先看修复前的存储空间1(/vol1)截图：
对比/vol3:
此时，我找到了一篇博客https://lala.im/10076.html，里面写了他是如何重新分配btrfs存储空间的。
看起来metadata并没有占据所有的空间（83.74%），但其实就是它的问题。此时在/vol1/下任意mkdir都无法进行操作（提示空间不够），我认为就是metadata的空间不够了，这和我升级windows acl权限的时间点也对的上（显然，要实现更精细的权限控制，需要更多空间来存储权限位，也就是说可能是在权限转换的过程中，产生的新权限数据占用了metadata太多的空间，以至于无法写入新的metadata）
按照他的思路，我对空间进行balance操作，请注意，博客中使用了内存盘来辅助balance，这意味着当操作时断 电或在操作后没有正确的解除挂载可能会导致数据永久丢失！除非你知道自己在做什么，否则不要这么做！
然后和gpt聊了聊，gpt提供给我了一份相对合适的操作，最后我是把-dusage调到了70才相对腾出来一些空间
btrfs balance start -dusage=70 /vol1
然后看看balance后的空间使用情况
通过balance操作，把data部分的空闲空间挪给了metadata一部分，现在就可以愉~快的正常的创建文件啦
附一份我和gpt的聊天记录，仅供大家参考：https://chatgpt.com/share/6a491faa-f790-83ec-9a02-387b3f31d98a。
最后再次提醒（叠甲）：数据无价，谨慎操作！通过参考本帖产生的任何形式的数据损失或损坏本人不负任何责任！
希望飞牛也能考虑到我们一般用户，少折腾这些底层的文件系统，NAS的稳定性还是非常重要的，刚开始什么东西都打不开的时候真的很崩溃
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